孟简，自幼聪明，考中进士后，再参加博学宏词科考试，榜上有名。此时，王叔文任户部侍郎，孟简作为子司官员，但是孟简并不依附于王叔文，王叔文很讨厌孟简，但也不至于摈斥的地步，宰相韦执谊将他调任到其他部门，不久任司封郎中，担任浙东观察使皇甫政的助手。随皇甫政入朝任职，累官至仓部员外郎，转吏部员外郎，拜谏议大夫、知匦事。
成德节度使王承宗反叛，宪宗命宦宫吐突承璀为招讨使，带兵进讨，孟简以为不当，抗疏固争，结果以语讦悻切罪被贬出京，出为常州刺史。唐朝时期，长江自镇江以下江宽水深，风大浪高，粮航行承受极大风险，以致粮船大多由南运河至润洲过江至对岸六圩入北运河北上，但由于奔牛以上河段地势高昂，一遇枯水，航船堵塞，交通极为不便。孟简到任后，了解到这一情况，作了实地考察，同时了解到由于武进西北无通江大河，加上地势高昂，灌溉困难，农业作物收获无保障，农民苦不堪言。
孟简征集常州郡内及附近的民工15万人，对北自河庄附近长江岸起，南至奔牛附近万缘桥京杭大运河岸一线中间的旧河道，进行贯通拓浚，工程期间，孟简亲赴河岸监察。河成，长四十一里，滚滚江水从此直达南注，入大运河，河水灌溉了四千余顷土地，提高了作物产量，农民温饱有了保障。同时，漕粮船只亦可经由此入江，沿扬中大沙洲内侧夹江西航至润州附近过江入北运河，分流了漕运，后人为纪念孟简的功绩，因而把新开通的河道称为“孟河”，千百年来一直延用，因治常有功，唐宪宗李纯赏赐金紫衣服以表彰他，调回中央任给事中。
代崔元略为御史中丞，仍兼任户部侍郎，出任襄州刺史、山南东道节度使。皇上命令在谷城县设置群牧，命名为“临汉监”，让孟简充任使者。孟简上奏请求均州郧乡县镇遏使赵洁担任本县县令，台司上奏却有亏于刑典，于是惩罚一个月的俸禄，改任太子宾客，分司东都。
唐穆宗嗣位，孟简被贬为吉州司马员外同正员。当初，孟简在襄阳，通过心腹官吏陆翰上都进奏，联络串通宦官侍从，陆翰知道孟简的隐私，却渐渐不能控制，并且愈发傲慢。孟简很愤怒，追赶到州中，用土袋子杀了他，而且要灭口。陆翰的子侄到了京城，进状申诉冤情，并且告诉孟简私藏赃物的事情，御史台查核验证，获得孟简贿赂吐突承璀钱帛等共七千多贯匹，事实很清楚，所以再次贬谪孟简。
穆宗即位，大赦天下，量移睦州刺史，复为常州刺史，旋入为太子宾客、分司东都，后因病去世。擅长诗行书，撰书《梁庚层吾撰唐经禹庙诗》，崇尚节义，经常抚恤朋友的孤儿，晚年追求功名，佞佛甚过，刘伯刍、归登、萧俯共同翻译了印度的典籍。
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