1921年，王亚樵接手安徽旅沪同乡会，号召皖籍工人入会，对抗资本家的剥削和租界政府的压榨和欺侮。因每次行动，王亚樵和手下皆持利斧，因此得号“斧头帮”。就连同时期的黄金荣和杜月笙也要惧让三分。军阀混战时，王亚樵积极与南方革命党联系，相继组织了一系列震惊全国的刺杀事件，包括刺杀淞沪警察厅厅长徐国梁等，并在此过程中结实戴笠和胡宗南，三人结拜为兄弟。
“四一二”反革命大屠杀之后，王亚樵目睹蒋介石倒行逆施，孙中山先生三大政策一扫而光、北伐中道而废，从而开始策划反将活动。
刺杀安徽军阀陈调元之后，王亚樵返回上海，又与杜月笙和张啸林展开龙争虎斗，王亚樵派人乘夜炸毁张啸林家后院墙，并派出数百人，手持利斧横扫杜月笙地盘及门人，最后，杜、张二人不得不请出黄金荣调停，主动赔礼道歉，事情才平息。
1933年，王亚樵组建“铁血锄奸团”谋刺蒋介石。此时，蒋介石为扩军对付西南反蒋势力，下令在全国范围内试行“米照捐”计划，增加财政收入。王亚樵遂召开反对抗议大会，发出通电，分赴各大城市请愿，发动安庆等地米商罢市。使蒋介石不得不撤销“米照捐”计划。
蒋介石随后宣布“安徽旅沪学会”为非法组织，命令戴笠严密监视王亚樵。
此后，王亚樵策划庐山刺蒋、刺杀宋子文等行动，淞沪抗战开始后，王亚樵召集部众成立“抗日决死队”，协助抗战，期间，轰炸日本海军“出云号”、消灭日军辎重队、刺杀日军高级将领白川义则，轰动全国。
1933年秋，蒋介石通过戴笠拉拢王亚樵不成，遂悬赏百万大洋追杀王亚樵，王亚樵离开上海赴香港，临行前留书与戴笠，以示决裂。
此后，王亚樵多次组织刺杀汪精卫等汉奸，其中一次刺杀中射出的子弹致使汪精卫在九年之后毒发身亡。
1936年10月，王亚樵本打算北上投奔抗日根据地。但其手下余立奎被戴笠抓捕，戴笠胁迫其妻余婉君与王亚樵联系，将王亚樵引到广西梧州。
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