朱温控制朝廷后，任命蒋玄晖为枢密使，劫持唐昭宗迁都洛阳，将长安城焚烧、拆卸，成为一片废墟。到洛阳后，唐昭宗终日哭泣，朱温恨唐昭宗没有禅位给自己的意思及回护自己厌恶的皇长子德王李?，就密令蒋玄晖弑君。
朱全忠派左龙武统军朱友恭、右龙武统军氏叔琮和蒋玄晖弑杀唐昭宗。当天夜里，朱友恭等率兵上百人闯入内门，玄晖每门留十人，派龙武衙官史太持剑至东都椒殿院，斩杀河东夫人裴贞一，昭仪李渐荣在门外道：“院使（蒋玄晖）莫伤官家（唐、宋对皇帝的俗称），宁杀我辈。”昭宗闻讯，身着睡衣绕着殿内的柱子逃命，被史太追上，李渐荣以身体护天子，一起被杀，史太又抓住何皇后要杀，何皇后向蒋玄晖求饶，而朱全忠只命杀昭宗，蒋玄晖才免其一死。蒋玄晖矫诏称李渐荣、裴贞一弑逆，立辉王李祚为皇太子，更名李柷，监军国事，又由宰相柳璨、独孤损矫皇后令，命太子于柩前即位。
朱温返回洛阳，得知昭宗已死，故意假装震惊，伏于棺材大哭说：“奴辈负我，令我受恶名于万代！”流放并杀害朱友恭、氏叔琮等人。第二年，朱温命令蒋玄晖杀害德王李裕、棣王李祤、虔王李禊、沂王李禋、遂王李祎、景王李秘、祁王李祺、雅王李禛、琼王李祥，沉尸于九曲池水中，昭宗诸子仅剩下昭宣帝。
朱温想登上皇位，蒋玄晖、宰相柳璨认为应该仿效汉魏以来的规矩，先封大国，加九锡，然后受禅。蒋玄晖和太常卿张廷范又认为天下未定，眼下不宜加九锡，朱温认为他们是不想让自己当皇帝。而何太后也通过宫人阿秋、阿虔联系蒋玄晖，哀求一旦改朝换代可以保全母子。宣徽副使王殷、赵殷衡素与蒋、张不和，趁机诬告蒋玄晖、张廷范、柳璨在何太后居所积善宫刻石像埋下，对太后焚香盟誓复兴唐朝，朱温遣使收斩蒋玄晖，追削蒋玄晖为凶逆百姓，王、赵又诬告何太后和蒋玄晖有染，朱全忠密令王、赵在积善宫杀死太后，迫昭宣帝敕称太后系秽乱宫闱事发而自杀，追废太后为庶人，后又车裂张廷范，斩柳璨于上东门外。
由于蒋玄晖协助朱温谋篡，策划各种屠杀，后世史家对他的看法几乎均为负面，被写入《新唐书》的《奸臣列传》。
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